化石燃料的過度消耗會造成不可再生資源的短缺,其燃燒產生的二氧化碳(CO2)也會導致溫室效應等環境問題。因此,利用可再生的太陽能將CO2轉化為一氧化碳(CO)和甲烷(CH4)等碳基燃料,可在解決環境問題的同時提出新的能源開發策略。
熱力學(xue)上,將CO2光(guang)(guang)催化還原為CO和CH4是(shi)(shi)一(yi)個吸熱反(fan)(fan)應,需要提供(gong)較多的(de)電子和質子,打破C=O化學(xue)鍵以(yi)及形(xing)成C-H化學(xue)鍵。同時(shi),蘊(yun)含更高能量的(de)CH4是(shi)(shi)一(yi)種(zhong)潛在太陽能燃料。然而,反(fan)(fan)應的(de)高活化能、太陽能的(de)低利(li)用率和光(guang)(guang)生電荷的(de)快速(su)復合,仍是(shi)(shi)造成催化劑催化性能較低和產物(wu)選擇性較差的(de)重要原因。
圖:相關論文摘要圖
中國科學(xue)院城市環(huan)境研(yan)究所賈宏鵬研(yan)究團(tuan)隊通(tong)過簡(jian)易的(de)(de)沉積(ji)/沉淀法,制備以(yi)硫化(hua)(hua)鎘(CdS)為(wei)載(zai)體的(de)(de)高(gao)(gao)分散(san)釕(Ru)單原(yuan)子催化(hua)(hua)劑。通(tong)過催化(hua)(hua)劑調控(kong)Ru負載(zai)量,使其在全(quan)光(guang)譜(pu)照射(she)下展(zhan)示出較高(gao)(gao)的(de)(de)甲烷產物選(xuan)擇(ze)性(xing)(97.6%)。Ru單原(yuan)子的(de)(de)引入(ru)并未(wei)改(gai)變CdS的(de)(de)本(ben)質結(jie)構,但提高(gao)(gao)了催化(hua)(hua)劑對CO2的(de)(de)吸附量,促進光(guang)生電(dian)荷(he)的(de)(de)分離效(xiao)率,有(you)利于CO2轉化(hua)(hua)為(wei)CH4。同時,該(gai)催化(hua)(hua)劑具有(you)較好的(de)(de)光(guang)熱(re)轉化(hua)(hua)性(xing)能(neng),協同產生的(de)(de)光(guang)熱(re)效(xiao)應可(ke)有(you)效(xiao)提高(gao)(gao)催化(hua)(hua)性(xing)能(neng),且未(wei)改(gai)變產物選(xuan)擇(ze)性(xing)。該(gai)研(yan)究為(wei)提高(gao)(gao)太陽(yang)光(guang)利用率以(yi)促進催化(hua)(hua)活性(xing)提供新策略。
相關研(yan)究(jiu)成果以Anchoring Single-Atom Ru on CdS with Enhanced CO2 Capture and Charge Accumulation for High Selectivity of Photothermocatalytic CO2 Reduction to Solar Fuels為題,發(fa)表在(zai)Solar RRL上。城市環境所博士生蔡(cai)松財(cai)為論文第一作者(zhe)(zhe),研(yan)究(jiu)員賈宏鵬為論文通訊作者(zhe)(zhe)。